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Résumé :
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En France, l'extraction de l'uranium destiné aux centrales nucléaires, a engendré plus de 60 millions de tonnes de résidus. Ils sont stockés en surface et contiennent encore 70 \% de l'activité initiale des minerais, due à la présence de descendants radioactif de l'uranium 238, comme le thorium 230, le radium 226 et le plomb 210. En s'infiltrant dans les résidus, l'eau peut provoquer la migration de ces radioéléments jusqu'à atteindre la géosphère. Le flux de radioéléments issus d'un stockage de résidus miniers d'uranium dépend des caractéristiques hydrodynamiques du site et des processus physico-chimique contrôlant la mobilité des radioéléments. Ces processus sont encore mal connus, en particulier, du fait de la grande diversité des minerais d'uranium traités et des procédés d'extraction appliqués. Dans ce but, nous avons étudié le comportement géochimique du radium et de l'uraniun résiduel dans le site de Lengenfeld en Allemagne. A partir des analyses des résidus, nous avons pu reconstituer l'historique du site. Il s'agit très probablement d'un dépôt de résidus résultant d'une attaque alcaline d'un mélange de minerais granitiques et sédimentaires. Par ailleurs, ces analyses ont permis de déterminer les phases minérales susceptibles de fixer les radioéléments (argiles, phases carbonatées, oxy-hydroxydes métalliques). Pour certaines d'entre elles, nous avons pu mettre en évidence le mécanisme responsable de la fixation du radium et estimer la constante associée. L'application des codes géochimiques à l'ensemble des résultats a permis, d'une part, de montrer quelles étaient les phases contrôlant la composition de la solution et, d'autre part d'effectuer une première modélisation de la répartition du radium entre la phase solide et la solution. A partir de ces données, un début de prédiction de l'évolution de la mobilité du radium au cours du temps a été réalisée pour le site de Lengenfeld.
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